中科院上海高等研究院高嶷研究员:多尺度原位模拟——探究金纳米颗粒的动...
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发布时间：2024-09-30 14:11
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时间：2024-10-30 04:56
研究指出，金纳米颗粒的催化活性受其尺寸和形貌影响显著。在反应过程中，随着O2分压的增加，Au NPs的催化活性显著提高，特别是对于(110)面的暴露，这对大尺寸颗粒的反应活性至关重要。研究发现，活性位点在不同反应条件下动态变化，CO在大部分条件下会毒化corner位点，而(110)面和edge位点贡献更大。在富氧条件下，corner位点活性恢复，尤其在高温下起主导作用。
通过对比不同尺寸（3-10nm）的Au NPs，研究揭示了尺寸对活性的影响。当颗粒被毒化，尺寸与反应活性呈正相关，因为表面原子中(110)面的比例增加；反之，未被毒化的颗粒，边缘活性较高，导致TOF与尺寸负相关。大颗粒在以(110)面为主时，即使尺寸增大，仍能保持较高的活性。
该研究通过多尺度理论模拟为理解低温下Au NPs催化反应的动态构效提供了深入见解，这种理论框架具有广泛的适用性，未来有望扩展到更多催化体系，为原位反应条件下的催化机理提供原子级别的理解。
高嶷研究员作为该研究的通讯作者，是上海高等研究院的理论物理化学专家，致力于理论催化和计算材料领域的研究，发表过众多高水平论文，包括Science和Nature子刊等，展示了丰富的学术成果。而朱倍恩研究员则在催化剂结构动态变化的理论研究方面有所建树，开发了创新的DFT-等温吸附计算方法和多尺度结构重构模型。
