鲁兵安教授、于馨智副教授,ACS Nano:非氟反溶剂用于超稳定钾离子...

发布网友发布时间：2024-09-27 06:05

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非氟反溶剂用于超稳定钾离子电池

于馨智副教授，湖南大学

钾离子电池具有资源丰富、高工作电压等优势，有望应用于大规模储能系统。电解液是电池的关键组成部分，显著影响电化学性能。在传统电解液中，溶剂分子与阳离子的配位导致溶剂分子优先分解，在阳极表面形成固体电解质界面（SEI）。溶剂与阴离子配位的竞争关系阻碍了阳离子-阴离子间作用力的增强，限制了富无机SEI的形成。因此，高浓度电解液、局部高浓度电解液等策略被提出以优化溶剂化鞘层结构，促进阴离子衍生的富无机SEI形成。然而，高浓盐和高氟醚的使用显著提高了电池成本。为解决这一问题，本研究提出一种非氟反溶剂策略，有效提高电池性能并降低成本。

于馨智副教授在ACS Nano发表的论文“Nonfluorinated Antisolvents for Ultrastable Potassium-Ion Batteries”提出了一种非氟反溶剂（DX）策略，优化磷酸盐基电解液的溶剂化鞘层结构，采用环状醚（DX）作为反溶剂与链状醚（DME）作为共溶剂。实验结果显示，DX溶剂具有反溶剂特性，通过Raman表征和密度泛函理论计算证实K+与DX之间配位较弱。引入DX后，K+-阴离子配位能力增强，有利于形成富阴离子衍生的界面层。

在石墨阳极方面，使用KFSI/TMP-DX电解液时，阳极具有较高放电平台，表明K+-溶剂共嵌入行为。当使用KFSI/TMP电解液，石墨阳极初始库伦效率仅为63.5%。而在KFSI/TMP-DX电解液中，石墨阳极首圈循环库伦效率达到83.9%，在100 mA g-1电流密度下表现出稳定循环性能，经过1000次循环后容量保持率超过99%。实验验证表明，石墨阳极在KFSI/TMP-DX电解液中形成的SEI层稳定，与KFSI/TMP电解液兼容性好。

SEM和TEM分析显示，石墨阳极在KFSI/TMP-DX电解液中循环后保持初始结构，表面形成薄而均匀SEI层，这是阳极长期稳定循环的保证。XPS结果显示，引入DX反溶剂后，石墨阳极表面能构建超稳定的SEI层，抑制溶剂持续分解，实现阳极长期稳定循环。

总之，非氟反溶剂策略优化了电解液溶剂化鞘层结构，增强了K+与阴离子间作用力，促进了富无机SEI形成，显著提高钾离子电池性能并降低成本，为实现大规模储能系统提供了一种有效途径。